免费论文摘要：多氮含能资料天生焓的密度泛函表面预算

       密度泛函表面(DFT)动作接洽多电子体制电子构造的量子力学高效本领之一，连年来获得了很大兴盛。最新的泛函在猜测物资热力学本质上面上，化学精度不妨和Gn本领相媲美，其所耗机时与MP2本领邻近。跟着接洽体制渐渐增大，常常引导计划体制的缺点也增大。所以，燃眉之急是找到一个能平稳计划精度和计划耗费的表面计划本领。正文对准含能资料表面安排进程中热力学数据诸如天生焓不足等题目，沿用密度泛函软硬件Gaussian09和Dmol3对气相复合物的热力学本质举行表面模仿，旨在为化学接洽者供给需要的热力学数据。正文重要的接洽实质以及博得的截止如次：数值基组和Pople型基组对小分子复合物亚原子化能的真实性接洽。       表面计划的缺点大局部根源于基组和电子关系效力。数值基组因在密度泛函表面计划中赶快抑制而驰名。但是数值轨迹的积分截断半径的采用对计划精度和功效休戚相关。在本舆论中，经过运用DFT本领计划小分子的亚原子化能来优化全域轨迹截断值和数值基组等计划参数的采用。经过对7个亚原子总能量以及44个小分子亚原子化能的接洽表白数值轨迹截断值大于6.5Å本领更到达抑制电子总能量；比拟出4个基组(DN，DND，DNP，TNP)的计划精度，表白DNP是最佳的基组。并沿用那些基组计划的截止与十分巨细的Pople型基组6-31G、6-31G(d)、6-31(d,p)、6-311G(d,p)举行比拟，数值基组和Pople基组计划截止比拟一致，平衡缺点和平衡一致缺点出入不大。各别DFT本领计划大分子多氮复合物天生焓的接洽。      沿用9种表面本领囊括B3LYP、B3PW91、X3LYP、O3LYP、M062X、M052X、M06HF、B3P86和B2PLYP贯串关系普遍基组cc-PVTZ，对准已知试验气相天生焓的59种多氮复合物多亚原子分子体制，参观那些各别本领计划天生焓的本领。截止表白：计划59个分子缺点最小的本领辨别是 B2PLYP、B3LYP和M062X；个中双杂化B2PLYP 所计划的缺点最小，平衡一致缺点为7.3kcal/mol，纯密度泛函B3P86计划的截止最差，平衡一致缺点高达64.2kcal/mol。对于所沿用的那些计划本领，分子中的亚原子个数越多的计划缺点越高。应用G4本领计划个中52个分子的天生焓。G4计划的平衡一致缺点为10.6kcal/mol，B2PLYP、B3LYP、M062X平衡一致缺点则辨别为7.2kcal/mol、8.5kcal/mol、7.8kcal/mol。证明对于计划含氮多亚原子分子复合物，沿用某些密度泛函DFT计划的截止要比最高拉拢的G4本领计划的截止要好。以是，对准各别的计划体制，计划本领的采用特殊要害。所以，对于这类多氮复合物，B2PLYP 、B3LYP、M062X泛函的猜测截止鲜明优于G4。       结果，再沿用最优化双杂化B2PLYP本领对23个未知试验数据的氮簇复合物天生焓的表面计划做出试验。

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